锂硫（Li–S）电池具有较高的理论能量密度和较低的成本，是下一代储能装置的理想选择。其电化学性能很大程度上取决于多硫化锂（LiPS）向Li2S以及充电期间向单质硫（S8）的有效可逆转换。然而，液固相转变过程的缓慢动力学限制了电池的倍率性能，同时也造成了更严重的穿梭效应和活性表面钝化。寻找高效的催化剂来加速可溶性LiPS向不溶性S8或Li2S的转化过程，是提高电池电化学性能的重要途径。负载在固体基质上的单原子催化剂，理论上具有100%的原子利用率，并结合了非均相和均相催化剂的双重优势。由于高导电性和优异的活性，单原子催化剂已经广泛应用于氧还原、析氢和CO2还原反应，可以预计其在含硫物种的转化过程中也应起到高效的催化作用。
【成果简介】
近期，合肥工业大学孔祥华副教授、中国科学技术大学季恒星教授和武晓君教授团队在JACS期刊上发表题为“Cobalt in Nitrogen-Doped Graphene as Single-Atom Catalyst for High-Sulphur Content Lithium-Sulphur Batteries”的论文。该工作利用掺氮石墨烯基底上的单分散钴原子促进LiPS的表面介导反应。结合原位X射线吸收光谱（XAS）和第一性原理计算，证明了Co-N-C配位中心作为双功能电催化剂，可以分别促进放电和充电过程中的Li2S的形成和分解。S@Co-N/C复合材料可以提供1210 mAh g–1的比容量和5.1 mAh cm–2的面容量，当硫载量提高到6 mg cm–2时，容量衰减率降低到0.029%/圈。
【研究亮点】
该工作首次将单原子催化剂引入锂硫电池，并通过高角度环形暗场-球差矫正扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）成像、原位XAS谱图和第一性原理计算等揭示了单原子催化原理。该工作为单原子催化剂设计提供了思路，为高性能Li-S电池和其他电化学储能装置的开发开拓了新方法。
