12月14日,中科院大连化物所催化基础国家重点实验室邓德会副研究员和包信和院士带领的研究团队在长期研究二维催化材料和纳米限域催化的基础上,成功将FeN4结构限域在纳米石墨烯骨架中,并结合多种高分辨探针手段,首次直接观察到石墨烯内嵌FeN4中心的原子结构。该限域结构有效地维持Fe原子配位不饱和状态,使其具有优异的催化活性和稳定性,能够在室温零度高选择性地催化氧化苯生成苯酚。相关结果近日发表在《科学进展》(ScienceAdvances,2015,1(11):e1500462)上。
中科院大连化物所邓德会副研究员和包信和院士带领的研究团队,在长期研究二维催化材料和纳米限域催化的基础上,成功地将FeN4结构限域在纳米石墨烯骨架中,使其具有优异的催化活性和稳定性,能够在室温甚至0℃高选择性地催化氧化苯生成苯酚。这一研究结果给低温下高效选择氧化的非贵金属催化剂的设计提供了新的思路和借鉴,同时对于石墨烯制备技术的升级和产业化生产也是利好。
该研究团队经过5年多的探索,通过高能球磨酞菁铁分子与石墨烯纳米片,通过控制球磨条件,巧妙地利用N原子与石墨烯的C原子形成强的共价键,使N原子作为一个“锚”来稳定配位不饱和的铁中心。该研究团队还与东南大学、中科院物理所、加拿大等多方合作,实现了纳米石墨烯限域单原子铁催化剂研究的突破,首次观察到FeN4在石墨烯骨架中的原子结构。进一步的理论计算表明,形成的FeN4结构能够在石墨烯骨架中有效稳定,并且能高效分解双氧水,进而可以在室温甚至0℃下催化苯氧化生成苯酚。
该研究结果给低温下高效选择氧化的非贵金属催化剂的设计提供了新的研究思路和借鉴。以上研究得到了国家自然科学基金委、中国科学院纳米先导专项和教育部能源材料化学协同创新中心的资助。