锂电池(LIB)在便携式电子设备,电动车等领域有着广泛的运用,但低能量密度和易漏、易燃等安全问题使得LIB难以满足当代需求。固态电池(SSB),使用更安全的固态电解质(SSE)取代液态有机电解质,避免了电解液的泄漏,规避了电解液的易燃问题,并且固态电池可以物理阻挡锂枝晶或者经过修饰之后使得锂沉积更加均匀,因此可以使用锂金属作为负极,被认为是未来最有希望的便携储能体系之一。
固体电解质一般包括无机氧化物陶瓷类,硫化物类,有机聚合物类,氢化物类以及薄膜固态电解质LPON。其中无机氧化物陶瓷类又主要包括石榴石型LLZO,NASION型,还有钙钛矿类固态电解质。无机氧化物陶瓷固态电解质不仅电导率高,可达到10-3S/cm,而且电化学窗口宽,但是由于陶瓷SSE的刚性和脆性,界面问题是阻碍SSB的实际应用的一大因素;SSB中固体-固体界面(固态电解质颗粒间及固态电解质与电解材料颗粒间)的锂离子传输动力学与传统LIB的液-固界面的相比要差得多,从而限制了SSB的活性物质负载量和倍率性能。对于无机陶瓷的界面问题,以LLZO固态电解质为例,国内外很多课题组对其界面做了诸多的努力,LLZO由于其表面的碳酸锂,氢氧化锂等表面产物,使得其与金属锂接触不润湿,如就将非晶硅、Ge、Sn、Al2O3等镀在LLZO表面来改善与金属锂的接触。但是在与正极接触的界面很少有改善的工作,有引入凝胶聚合物电解质的,也有将LLZO和正极直接烧结在一起的,但是这样还是引入了易燃的电解液或者循环性能不稳定。并且致密的LLZO的烧结需要高温,过程繁琐且耗能,因此开发一种可以同时改善LLZO晶界和正、负极界面的方法具有重要的科研、产业价值。