石墨烯作为二维碳纳米材料,被广泛应用于能源电子、生物医药和化工材料等领域。目前,多位科学家根据理论计算预言单原子层石墨烯将有可能作为一种金属离子的选择性过滤膜而用于海水淡化、污水处理、能源电池领域。但是纳米孔石墨烯过滤膜的制备是个难题:首先是如何制备出亚纳米尺度的石墨烯纳米孔,其次是需要选择一种离子可自由穿过的基底材料来增加石墨烯过滤膜的可加工性和机械性能。
中科院兰州化学物理研究所邱洪灯研究员(点击查看介绍)带领的“百人计划”研究团队与近代物理研究所材料研究中心的姚会军副研究员(点击查看介绍)、兰州大学吴王锁教授(点击查看介绍)等合作解决了这一难题。他们利用重离子加速器辐照PET基单层石墨烯膜并结合化学蚀刻技术,成功制备出可用于水溶液中无机金属离子选择性过滤的多孔石墨烯分离膜。表征发现离子束辐照得到的亚纳米孔周围存在含氧基团。带有含氧基团的纳米孔会选择性分离源溶液中的金属离子,而位于另一侧驱动液中的氢离子将络合离子交换,进而在酸度驱动下,持续不断实现金属离子的从源溶液到驱动溶液的选择性高效分离。
他们深入研究了电场、酸度及温度等因素对无机金属离子的选择性分离的影响,发现石墨烯纳米孔能实现同一价态离子、不同价态离子和同一元素不同价态离子之间的分离。结合密度泛函理论对分离过程进行模拟计算后进一步证实:石墨烯纳米孔对金属离子的高选择性源于纳米孔周围的羧基带来的离子交换作用。该工作为多孔石墨烯分离膜的制备及石墨烯纳米孔的应用提供了新的思路。研究结果发表在美国《分析化学》杂志(Anal.Chem.,2016,88,10002-10010),兰州化物所的李湛博士为该论文的第一作者。