中外研发团队合成高能锂离子电池“双重修饰”正极材料

2019-10-06      175 次浏览

富镍三元正极材料,因可逆容量高、成本低等优点,被认为是最理想的下一代高能量密度锂离子动力电池正极材料之一。不过,界面稳定性差、二次颗粒内部结构衰退等问题,严重阻碍了该类正极材料的规模化应用。


近日,长沙理工大学副教授李灵均,与厦门大学张桥保、美国阿贡国家实验室陆俊、内布拉斯加大学林肯分校、布鲁克海文国家实验室等海内外教授及团队合作完成了一项工作,通过第一性原理计算为指导,同步合成了钛掺杂、镧镍锂氧化物包覆的“双重修饰”富镍三元正极材料。这种简单高效的合成方法,将有望大大降低高性能富镍三元材料的生产门槛。成果日前发表在国际期刊《先进功能材料》上。


“在商业化正极材料中,层状结构的富镍三元材料能量密度高(单体电池比能量可达280Whkg-1)、成本低,越来越受到市场青睐。然而,富镍三元正极材料仍存在界面稳定性差、二次颗粒内部结构衰退等问题,严重阻碍其规模化应用。”李灵均说。


为此,科研团队以锂离子电池高容量富镍正极材料为研究对象,历时三年从分析钛和镧在富镍三元材料表层的迁移势垒出发,发现钛掺入体相而镧富集在表面的状态为体系能量最低的状态即稳定状态。根据理论计算结果,他们合理设计并同步合成了钛掺杂、镧镍锂氧化物包覆的双重修饰富镍三元材料。


李灵均介绍,该材料展现出了良好的热稳定性、结构稳定性及优异的电化学性能。“在60摄氏度高温下,经过150次循环后,双重修饰材料的容量保持率比纯相富镍材料提高了近两倍,其能有效抑制富镍材料在循环过程中表面纳米尺度的结构退化,从而增强富镍材料的表面稳定性。”


此外,研究团队采用全场透射X射线显微成像对循环前、后的正极材料进行可视化研究,证明双重修饰抑制了正极材料二次颗粒内微裂纹的产生与循环过程中微裂纹扩展,并揭示了循环后富镍材料二次颗粒间Ni3+的不均匀分布得到抑制,材料二次颗粒的结构稳定性显著提升。


这一发现为富镍三元材料的开发和应用提供了新思路和理论指导,有助于高能量密度锂离子动力电池的发展。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发项目、长沙市杰出创新青年培养计划、美国能源部等的多项基金支持。


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